91香蕉APP网站烯纳米带的拓扑能带工程

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拓扑绝缘体作为一种新兴材料，其在保持材料内部绝缘的同时，又具有高度稳固的能隙表面或界面态。虽然该领域的研究大多数集中在二维或三维拓扑绝缘体和相关拓扑晶态绝缘体上，但最近理论研究已经预测91香蕉APP网站烯纳米带（GNRs）中存在一维对称保护拓扑相。在拓扑相的探索中，GNRs代表了一类很有前景的支架材料，因为若在横向上限制91香蕉APP网站烯的某些边缘结构，其就会转变为半导体。通过小分子前体的自组装和合理设计，自下而上的GNRs合成可以对几乎所有结构参数进行精确的原子级调控，这使得通过掺杂剂介导电子亲和力的变化来探索GNRs能隙与宽度关系和带隙工程成为可能。不同类型的GNR前体沿着纵轴融合为I型和II型异质结设计和合成的基础，当异质结界面交叉时，GNR电子结构会从一种GNR类型连续变化到另一种GNR型。因此，这些横向限制的GNRs，其拓扑相由宽度、边缘形状和终止晶体学晶胞所决定，用Z2常量来表征（即0或1的指数，表示两个拓扑类，类似于准一维孤子系统）。拓扑分明的GNRs界面具有不同Z2值，可以预测其半填充电子态和能隙内的局部电子态，因而在原则上，其可用作材料工程中的工具。



【成果简介】



近日，美国加州大学伯克利分校的Steven G.Louie教授、Michael F.Crommie教授和Felix R.Fischer教授（共通通讯作者）在国际著名期刊Nature发表了一篇题为“Topological band engineering of grapheme nanoribbons”的研究性文章。在该文中，研究人员报道了拓扑工程修饰GNR超晶格的合理设计和实验实现，从而产生了难以获得的电子结构；此外，该策略还能将新的终态直接设计到一维GNR超晶格的末端。原子级精确的拓扑GNR超晶格由Au（111）表面上的分子前体在超高真空条件下合成，并通过低温扫描隧道显微镜（STM）和光谱学得以表征。实验结果和第一性原理计算表明，该GNR超晶格的边界能带结构（满带和空带）完全由相邻拓扑界面态之间的耦合所定义，这种非凡的一维拓扑相为基于电子拓扑学一维材料的能带精确调控提供了一种途径，同时其也是一种有前景的一维量子自旋物理学研究平台。



【图文导读】

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图一、在Au（111）上自下而上合成7/9-AGNR超晶格



(a)7-和9-AGNR特定末端的Z2常量及在7/9-AGNR异质结界面处Z2常量的示意图；



(b)分子前体1的合成（p-TsOH是对甲苯磺酸，AcOH是乙酸，Ac2O是乙酸酐）；



(c)分子前体1逐步热诱导7/9-AGNR超晶格的面上生长示意图；



(d)沉积在Au(111)面上分子前体1的STM形貌；



(e,f)200℃退火后，Au(111)面上的聚合物岛(e)；300℃退火后，Au(111)面上完全成环的7/9-AGNR超晶格；



(g)7/9-AGNR超晶格的键合分辨STM图像，其显示了异质结界面的键合结构；所有STM数据均在T=4K时测得。

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图二、7/9-AGNR超晶格的电子结构



(a)红色（蓝色）曲线表示7-AGNR（9-AGNR）区段上收集到的dI/dV点光谱数据（针尖位置由加号标记），黑色虚线则表示裸露的Au（111）上收集到的点谱数据。插图为7/9-AGNR超晶格的STM形貌图像；



(b)图a中A、B、C和D峰对应电压下获得的恒定电流dI/dV图；



(c)利用图d中7/9-AGNR超晶格VB、OTB、UTB和CB能量，通过DFT计算得到的LDOS图；



(d)通过DFT计算得到的7/9-AGNR超晶格的DOS图。

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图三、7/9-AGNR超晶格终态的电子结构



(a)最常见的7/9-AGNR超晶格终端的键合分辨STM图像；



(b)红色（绿色、蓝色）曲线分别表示在7/9-AGNR超晶格体内和不同末端收集到的dI/dV点光谱数据，黑色虚线则表示在裸露的Au(111)面上收集的点光谱数据；



(c)图b中STS的针尖位置对应的STM形貌（用加号标记），实验dI/dV图与不同终态相应的理论LDOS对比：分别为与终态3、UTB、终态2、OTB和终态1。

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图四、7/9-AGNR超晶格中的拓扑能带



(a)7/9-AGNR超晶格的线框图示，图上为单个孤立的界面态的叠加电荷密度，箭头表示通过不同AGNR段耦合界面态的跳跃幅度；



(b)OTB最大值和UTB最小值的DFT-LDA波函数由相邻界面态波函数的成键和反键线性组合而成，其中波函数绘制在GNR原子平面上方1Å的平面中，以证明键合对称性；



(c)黑色实线表示了7/9-AGNR超晶格独立的DFT-LDA能带结构，而红色虚线则表示与DFT OTB和UTB的紧密结合。



【小结】



在该文中，研究人员已经证明通过精心设计用于自下而上合成中使用的分子前体，可以合理地设计局部和全局GNR电子拓扑学，此外，这种方法还能用于在GNR体内以及GNR/真空终止区域中设计拓扑界面态。拓扑界面态的超晶格允许形成新的体边界能带（OTB和UTB），其在能量上不同于与母体7-和9-AGNR。原则上，这些拓扑诱导带的性质可以通过保留拓扑超晶格的部分组分来精细调控，并且可以在每个具有强大自旋中心的7/9-AGNR内部界面上产生有效的反铁磁性海森堡自旋1/2链。如果将其放置在超导体附近，预计这些反铁磁链的末端将承载Majorana费米子态。

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